2005年，布拉德·皮特与安吉丽娜·朱丽拍摄《史密斯夫妇》时传出绯闻，影片因此大受关注，两人也公开了关系。皮特与安妮斯顿离婚，2006年5月27日，朱莉为皮特在纳米比亚产下一女，2008年7月12日朱莉为皮特在法国产下龙凤胎。至今与朱莉生下三个孩子，并一起抚养3个收养的孩子。
    2012年4月13日，布拉德·皮特的发言人正式对外宣布，交往7年、共养育6个孩子(3个为亲生，其余为领养)的布拉德·皮特和安吉丽娜·朱莉确定订婚。
    朱莉谈到他和皮特的爱情时说，“他使我成为一个更完美的人。我从他身上学到了很多东西，我们都让彼此变得更完美，我们都学习彼此的优点，在失落的时候教对方看清现状，鼓励对方振作起来。当进行一段美好的爱情的时候，人会变得特别有耐心。”皮特说，“我做过的最聪明的事就是给我的孩子找到了一个好妈妈。天哪，拥有她我感到好幸福。”